校園生活：化學家解決鈣鈦礦不穩(wěn)定性的根源
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普林斯頓大學化學系的Cava研究小組的研究人員揭露了無機鈣鈦礦不穩(wěn)定性的原因，無機鈣鈦礦因其在生產(chǎn)高效太陽能電池方面的潛力而受到廣泛關注。
普林斯頓大學化學系的研究人員使用普林斯頓大學進行的單晶X射線衍射和布魯克海文國家實驗室的X射線對分布函數(shù)測量，發(fā)現(xiàn)鹵化鈣鈦礦銫碘化銫碘化鉛(CsPbI3)的熱力學不穩(wěn)定性是無機銫原子及其在晶體結(jié)構中的 “響尾蛇”行為。
X射線衍射清楚地表明了這一運動。
這項研究“ 通過溫度依賴性結(jié)構分析了解鹵化物鈣鈦礦CsPbI 3的不穩(wěn)定性”將在下周的《先進材料》雜志上發(fā)表。
Cava Group的博士后研究助理，論文的主要作者Daniel Straus解釋說，銫在溫度低于150 K時在結(jié)構中占據(jù)單個位置，但會“分裂”為溫度在175 K以上的兩個位置。參數(shù)，這表明銫科普航天在其碘配位多面體內(nèi)的嘎嘎聲。
另外，結(jié)構中銫碘接觸的數(shù)量少和局部八面體形變的高度程度也導致不穩(wěn)定性。
在研究中，單晶測量表征了材料的平均結(jié)構。在布魯克黑文，X射線對分布函數(shù)使研究人員能夠確定單位晶格長度尺度上的結(jié)構行為。施特勞斯說，(晶胞是晶體中最小的重復單元。)正是在這個局部水平上，八面體的高度變形才變得明顯。
長期以來，CsPbI 3的室溫亞穩(wěn)態(tài)一直是一個已知因素，但以前沒有進行過解釋。
羅素·威爾曼·摩爾(Russell Wellman Moore)化學教授，合成與結(jié)構專家羅伯特·卡瓦(Robert Cava)表示：“找到研究界中如此眾多的人感興趣的問題的解釋非常棒，我們與Brookhaven的合作異常出色?！睂傩员碚?。
“顯著”的效率
當前，在太陽能轉(zhuǎn)換應用中占主導地位的鹵化物鈣鈦礦是基于甲基銨碘化鉛，該有機無機混合材料已被并入太陽能電池，其認證效率為25.2%。這可以與商用硅太陽能電池的效率相媲美。盡管這種“顯著”的效率引起了人們的興趣，但甲基銨碘化鉛卻遭受了不穩(wěn)定的問題，這些問題被認為是由于有機陽離子的揮發(fā)性引起的。為了解決這個問題，研究人員試圖用揮發(fā)性較小的無機銫代替有機陽離子。
但是，與甲基銨碘化鉛不同，銫碘化銫的鈣鈦礦相在室溫下是亞穩(wěn)態(tài)的。
施特勞斯說：“如果您想用未經(jīng)修飾的碘化銫銫來制造太陽能電池，將很難解決這個問題并穩(wěn)定這種材料?！?“您必須找到一種穩(wěn)定它的方法，該方法可以解決以下問題：該銫原子有點太小。人們嘗試了化學修飾CsPbI3的幾種方法，它們都可以正常工作。不用這種花哨的東西就可以用這種散裝材料制造太陽能電池?！?/p>
本文中的詳細結(jié)構信息提出了穩(wěn)定CsPbI 3鈣鈦礦相并由此提高鹵化物鈣鈦礦太陽能電池穩(wěn)定性的方法。本文還揭示了耐受因子模型在預測鹵化物鈣鈦礦穩(wěn)定性方面的局限性。這些模型中的大多數(shù)目前預測CsPbI 3應該是穩(wěn)定的。
在布魯克海文實驗室
一種稱為對分布函數(shù)測量的技術，它描述原子之間的距離分布，幫助普林斯頓大學的研究人員進一步了解了不穩(wěn)定性。首席束線科學家Milinda Abeykoon使用國家同步加速器II上的Brookhaven的成對分布函數(shù)(PDF)束線，研究了熱力學不穩(wěn)定的CsPbI 3樣品，他從Cava實驗室獲得的樣品放在裝滿干冰的容器中的幾個密封玻璃毛細管中。
Abeykoon說，測量這些樣品具有挑戰(zhàn)性，因為一旦從干冰中取出，它們會迅速分解。
Abeykoon說：“由于PDF光束線上有非常明亮的X射線束和大面積檢測器，我能夠在300 K以下的多個溫度下對樣品進行降解，” “當X射線束從樣品上反彈時，它將產(chǎn)生材料原子排列的圖案特征。這使我們不僅可以看到原子尺度上正在發(fā)生的事情，而且還可以看到材料的一般行為一次測量?！?/p>
卡瓦稱贊他與布魯克海文(Brookhaven)已有45年的合作關系，這種關系始于他在那里完成博士學位的實驗。1970年代的論文。他說：“我們與布魯克海文進行了數(shù)次偉大的合作?！?/p>
